C'est au cours de ses herborisations, en parcourant les montagnes et les sentiers des vallées de l'Adour et de Barèges, que Ramond se tourne vers les sciences de la Terre. Il est par dessus tout un excellent et attentif observateur. Il analyse et décortique du regard les montagnes qui se dressent devant lui. Et peut-on rêver de meilleur observatoire que le Pic du Midi, d'où, d'un seul regard, on embrasse les Pyrénées du Pays Basque aux lointains contreforts orientaux. Ramond est peut-être plus encore l'homme du Pic du Midi que celui du Mont Perdu, qui a fait sa renommée Ramond (L.F.E.), Pic du Midi, 35e voyage.
La vision qu'il porte sur la chaîne pyrénéenne est originale. Il en note les particularités minéralogiques. Il repère tout ce qui lui semble anormal et, du sommet du Pic du Midi, il est frappé par les immenses strates de calcaire du Cirque de Gavarnie. Celles-ci plus élevées que le massif granitique du Néouvielle, l'amènent à émettre des doutes sur les thèses de son époque qui veulent que les parties les plus élevées des montagnes soient granitiques. Pour Ramond il ne fait aucun doute que Gavarnie et le Mont Perdu sont calcaires. Son ascension de 1802 au Mont Perdu confirme cela. Ceci l'amène à élaborer un nouveau modèle de la structure géologique des Pyrénées : « Au nord de l'axe granitique, la hauteur des montagnes se gradue proportionnellement à leur ancienneté : le Pic du Midi est inférieur au Néouvielle et laisse au dessous de lui les amas secondaires que ses bases supportent. Au midi du même axe, la progression est alors absolument inverse : le Vignemale qui se trouve au second rang domine toutes les sommités centrales, et cette montagne est dépassée à son tour par le Mont Perdu qui est placé troisième »
RAMOND (L.F.E.), Voyages au Mont Perdu et dans la partie adjacente des Hautes-Pyrénées, Belin, An IX (1801), p. 328.
Son observation attentive des strates calcaires du Mont Perdu qui « se mêlent, s'entrelacent, se pénétrent mutuellement, avec tous les signes d'un violent effort », l'amène à reprendre le modèle d'orogénèse de Dolomieu et à penser qu'un effondrement de la croûte terrestre en Aragon a provoqué un immense raz de marée de sédiments sur l'axe granitique des Pyrénées, créant les sommets calcaires du Mont Perdu et de Gavarnie.
Ramond en observant depuis le sommet du Pic du Midi s'essaye aussi à la physique et à la météorologie dont il laisse des témoignages écrits : « Vents et nuages au Pic du Midi », Ramond de Carbonnières , « Sur l'état de la végétation au sommet du Pic du Midi de Bagnères : Observations météorologiques », Mémoires de l'Académie des Sciences, 2e série, VI, 112-116.
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